Olá, Eli16,
Não será possível comprar mais espaço físico (direto no seu iPhone) uma vez que ele já foi comprado.
Mas você pode comprar mais espaço do iCloud (que fica na Nuvem) e enviar alguns arquivos que você tem do seu iPhone para o iCloud e liberar espaço físico.
Dê uma olhadinha em como contratar espaço do iCloud:
Adquirir mais armazenamento do iCloud - Suporte da Apple
E veja também em como liberar espaço físico no seu iPhone:
Gerenciar o armazenamento de fotos e vídeos - Suporte da Apple
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