Oi, Valeh.
Você comprou espaço no iCloud e não no iPhone.
Para aumentar o armazenamento do iPhone você precisa comprar um novo com mais espaço.
O iCloud é uma nuvem, um espaço na Internet onde você pode guardar seus arquivos. Mas ele não libera espaço no iPhone.
Se você quiser você pode salvar seus arquivos no iCloud e depois apagar do iPhone, assim você consegue ter mais espaço no iPhone.
Sobre o armazenamento no dispositivo e no iCloud - Suporte da Apple