Hola HalJordan!!
Hay que diferenciar entre la música y los tonos.
Si tienes activada la Biblioteca musical de iCloud, no puedes gestionar la música manualmente desde iTunes. Comprueba si la tienes activada desde los Ajustes del iPhone, Música.
Es posible que, las canciones que no puedes gestionar, las sincronizaras al iPhone con iTunes antes de tener activada la Biblioteca musical de iCloud. Ahora, si la tienes activada, deberás desactivarla y volver a sincronizar el iPhone con iTunes desmarcando esas canciones que ya sí te dejará gestionar al estar desactivada la Biblioteca musical de iCloud.
Al iPhone, o se sincroniza música con la biblioteca o se sincroniza de forma manual. De las dos formas no se puede.
Una vez que hayas sincronizado el iPhone y desaparezcan las canciones, vuelve a activar la Biblioteca musical de iCloud en el iPhone.
Para los tonos, prueba a borrarlos de la siguiente forma:
Abre iTunes. Conecta el iPhone al ordenador. iTunes reconocerá el iPhone. Pulsa en el icono de un teléfono que aparece en la zona superior izquierda, justo debajo de los controles de reproducción de música. En la lista de la izquierda, pulsa en Tonos de la sección En mi dispositivo. En la zona central debería aparecer ese tono que quieres borrar. Muestra el menú contextual, pulsando sobre el tono con el botón derecho del ratón. Pulsa en Eliminar de la biblioteca. Sincroniza el iPhone.
Prueba y nos cuentas.
Saludos!!