Como aumentar o iCloud de um iPhone?

Você pode comprar mais armazenamento, para fazer isso é simples.

1. Acesse Ajustes > [seu nome] > iCloud > Gerenciar Armazenamento ou "Armazenamento do iCloud".
2. Toque em "Comprar Mais Espaço" ou Mudar Armazenamento.
3. Selecione um plano.
4. Toque em Comprar e siga as instruções na tela.

Veja aqui como fazer Fazer upgrade do plano de armazenamento do iCloud - Suporte da Apple

A saber, o iCloud não é do iPhone, é um serviço Apple de sincronização e armazenamento em nuvem que funciona com todos os dispositivos da empresa.