Den Benutzerordner zu verschieben ist zwar mit einigem Aufwand verbunden, aber grundsätzlich möglich, ja. Entsprechende Anleitungen findest du im Internet wie Sand am Meer.
Allerdings stellt das schon einen erheblichen Eingriff in das System dar und Du könntest eventuell Schwierigkeiten beim nächsten Update bekommen.
Eventuell ist es sinnvoller nur einzelne Ordner umzuziehen? Ich denke hier an die iTunes Mediathek oder die Fotos Mediathek, die ja grundsätzlich auch erst mal im Benutzerordner liegen.
Über diesen Mac hilft Dir dabei die Speicherbelegung auf deinem Mac zu visualisieren. Evtl. hilft Dir das ja auch weiter: Speicherplatz auf dem Mac freigeben - Apple Support