Hattest Du Music Match oder Apple Music Abo?
Als erstes kopiere den Musik Ordner auf einen externen Datenträger (USB Stick / Festplatte). Falls was schief geht und Songs auf dem Mac gelöscht werden, kannst Du sie von dort wieder importieren.
Jetzt kannst Du gefahrlos die Alben auf dem iPhone über Einstellungen -> Allgemein -> iPhone Speicher -> Musik -> <Album> löschen.
Wenn Du das iPhone über USB / WLAN mit dem Mac synchronisierst, kannst Du alles oder nur einen Teil nehmen. Eigentlich müsste alle Musik vom iPhone verschwinden, wenn Du die Musik Synchronisation deaktivierst, nur ich hatte schon Fälle, wo das nicht funktioniert hat. Dann muss man die Songs vom iPhone löschen. Das sollte keinen Einfluss auf die Mediathek auf dem Mac haben.