Ok.
Parece extraño, pero el proceso de sincronización de la Fototeca es automático, aunque a veces no es inmediato.
Depende del volumen de datos a sincronizar y de la velocidad de tu conexión a internet, que tiene que ser Wi-Fi, ya que por datos no se sincroniza la Fototeca.
No te recomiendo hacer muchos cambios seguidos en la Fototeca, para que se estabilice lo antes posible.
Hay que tener paciencia, que al final se sincroniza todo y se normaliza el sistema.
Se me ocurre también que puede haber algún tipo de inconveniente con la sincronización de la Fototeca en alguno de los dispositivos iOS.
Prueba de desactivar la Fototeca en el iPhone y en el iPad, y organizarla a tu gusto en el iMac. Cuando acabes, comprueba que en icloud.com están como en el iMac. Espera a que lo estén, para que se sincronice todo correctamente en el iPhone y en el iPad cuando les vuelvas a activar la Fototeca. Una vez que esté todo correcto en el iMac y en iCloud.com, activa de nuevo la Fototeca en el iPhone y en el iPad.
Cuando desactives la Fototeca en los dispositivos iOS, selecciona la opción de eliminar las fotos de los dispositivos y conservar en iCloud. Mientras las fotos estén en iCloud estarán a buen recaudo.
Mantén también actualizados los dispositivos iOS. Si ya los tienes actualizados, restáuralos con iTunes en el iMac.
Verifica que tienes iTunes a la versión 12.6.2.
Primero haz una copia de seguridad, para tener tus datos guardados: Cómo hacer una copia de seguridad del iPhone, iPad ... - Apple Support
En esta web de Apple tienes los detalles de cómo restaurar: Restaurar tu iPhone, iPad o iPod a los ajustes de fábrica - Soporte técnico de Apple
Después le puedes restaurar la copia de seguridad, siguiendo los pasos de esta otra web oficial: Restaurar el iPhone, iPad o iPod touch desde una copia de seguridad ...
Prueba y nos cuentas.
Saludos!!