Buenas
ICloud como bien conoce es un servicio que nos brinda la posibilidad de que con una misma ID de Apple tengamos sincronizados nuestros archivos en varios dispositivos sin necesidad de ir cambiado o actualizando ya que es un comportamiento automático.-
Si queremos que en uno de ellos, dichos archivos no aparezcan para tener mas espacio en nuestro disco duro desvincularemos ese dispositivo de iCloud o parte de lo que contiene ya que es configurable. De esta forma los seguiremos teniendo en la nube pero no en el dispositivo desvinculado y ya podremos borrarlos de este. Es importante asegurarse de que están en iCloud antes de borrarlos del dispositivo.-
Saludos