Si no he entendido mal, lo que quieres es que tus archivos, estén solo en iCloud Drive en la web de iCloud. Es decir, que una vez sincronizados con iCloud Drive en la nube, los puedas borrar de Mac.
Es cierto que la aplicación iCloud, sirve para sincronizar información. Esa es su función.
Y por eso no puedes tener las dos cosas: Sincronización manual y automática a la vez. Si activas iCloud Drive, y Escritorio y Documentos en iCloud, siempre se sincronizarán los archivos en todos los dispositivos en los que tengas activada la sincronización. También en la web.
Lo que tú quieres, es posible a medias. Podrías, por así decirlo, convertir la web de iCloud en un disco duro de 2TB
Para eso tendrías que trasladar momentáneamente, los archivos de iCloud Drive y los de las carpetas Escritorio y Documentos a otra carpeta del Mac, por ejemplo, a la carpeta Descargas, para que no desaparezcan del Mac y después, desmarcar la sincronización de iCloud Drive, y Documentos y Escritorio en
Preferencias del sistema- iCloud-iCloud Drive-Opciones-Desmarcar Carpetas Escritorio y Documentos
Después de hacerlo, entra en la web de iCloud con los datos de tu cuenta, pulsa en iCloud Drive y arrastra a esa ventana todos los archivos que quieras de la carpeta que elegiste.
O pulsa en este icono
Si pulsas este icono, se te abrirá una ventana donde te mostrará el Finder de tu Mac y podrás elegir los archivos que quieras subir a la web. Y allí estarán hasta que quieras borrarlos o te quedes sin espacio en la nube. Después ya puedes borrar del Mac los archivos que quieras.
Y a partir de ese momento, podrás volver a subir los archivos a la web manualmente. No habrá sincronización automática.Tendrás que repetir el mismo proceso cada vez que quieras guardarlos archivos solo en la web de iCloud
Como te digo, o sincronización manual en la web, o sincronización automática. No puedes tener las dos cosas.
Y aunque estén respaldados en la nube, haz copia de seguridad fuera de iCloud. En un pendrive, o disco duro externo. Es un buen consejo que siempre da Apple respecto a los archivos y fotografías que sincronizamos con iCloud.