Olá,
A memória que está cheia deve ser a memória interna do iPhone, para resolver, você deve liberar espaço no dispositivo, para saber o que mais ocupa espaço, você pode ver em Ajustes > Geral > Armazenamento do iPhone.
O iCloud é como se fosse um espelho do iPhone, ele irá apenas guardar tudo do iPhone nele, e caso você apague informações do iPhone também será apagado do iCloud.
Ao adquirir o plano do iCloud, você estará aumentando o seu espaço na nuvem, não o do seu dispositivo.
Não há como aumentar a memória interna do dispositivo. Ao comprar o aparelho, deve-se notar a quantidade de memória interna do dispositivo.