Ok. El tener activado Fotos en iCloud cuando tienes fotos sincronizadas con iTunes influye en la forma de poder borrar las fotos sincronizadas con iTunes.
La única forma de eliminar las fotos sincronizadas con iTunes es con iTunes. Si no tienes activado fotos en iCloud y conectas el iPhone a iTunes para dejar de sincronizar las fotos, se dejarán de sincronizar todas las fotos, por lo que perdías fotos que sí deseas conservar.
Si haces una copia de seguridad del iPhone y la restauras si ocurre algún inconveniente con las fotos, las fotos sincronizadas con iTunes se volverán a restaurar en el iPhone y volverás a estar en las mismas.
Deberías activar Fotos en iCloud y dejar que el proceso de sincronización acabe, que puede tardar un tiempo dependiendo de la conexión a internet del iPhone y de la cantidad de fotos a sincronizar con iCloud. Asegúrate de tener suficiente espacio en iCloud como para que quepan todas las fotos. Una vez sincronizadas las fotos en iCloud, desactiva Fotos en iCloud y selecciona la opción de borrar las fotos del iPhone pero conservar en iCloud. Después, conecta el iPhone a iTunes en cualquier ordenador y gestiona las fotos para dejar de sincronizarlas en el iPhone. Así tu iPhone acabará sin ninguna foto. Por último, vuelve a activar Fotos en iCloud y las fotos de iCloud se sincronizarán en el iPhone.
Ya nos contarás qué tal te ha ido.
Saludos!!