No sé si entiendo a qué función te refieres, pero la sincronización es unidireccional, es decir... de iTunes al dispositivo.
Si ahora sincronizas iTunes > iPhone, con el iPad harás iTunes > iPad.
No puedes sincronizar iPhone <> iPad.
Tampoco podrás añadir música nueva al iPhone/iPad. La música o viene de iTunes o de Apple Music.
De iTunes es complicado prescindir si usas música propia. Porque la alternativa es pasarse a Apple Music (y su coste mensual, que me imagino no es la idea). O a iTunes Match, que permite tener la música propia en la nube, pero sin iTunes no podrás añadir nueva.
Otra posible alternativa (pero mala alternativa creo yo) es utilizar algún servicio en la nube que permita reproducir archivos de música.