Olá Nathalia.r,
Para excluir essas fotos siga os passos do trecho abaixo, copiado de um artigo da Apple:
Desativar a sincronização do iTunes
Se você não quiser mais as fotos sincronizadas no iPhone, iPad ou iPod touch, desative a sincronização no iTunes para que elas sejam removidas do dispositivo. Você pode desativar a sincronização de alguns álbuns de fotos ou de todos de uma só vez.
Interromper a sincronização de alguns álbuns
- Abra o iTunes no computador e conecte o iPhone, iPad ou iPod touch.
- Clique no ícone do dispositivo no iTunes.
- Clique em Fotos.
- Selecione "Álbuns selecionados" e desmarque os álbuns ou coleções que deseja parar de sincronizar.
- Clique em Aplicar.
Interromper a sincronização de todas as fotos
- Abra o iTunes no computador e conecte o iPhone, iPad ou iPod touch.
- Clique no ícone do dispositivo no iTunes.
- Clique em Fotos.
- Desmarque a opção Sincronizar Fotos e clique em Remover Fotos.
- Clique em Aplicar.
Saiba como apagar as fotos e os vídeos sincronizados pelo iTunes quando não for possível acessar os originais.
Fonte: Manter as fotos armazenadas e atualizadas com segurança em todos os dispositivos - Suporte da Apple
Espero ter ajudado