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Vejo que você já aumento o armazenamento do iCloud para 50GB, certo? Você pode liberar espaço de armazenamento no iPhone ao usar o Fotos do iCloud e ativar a opção Otimizar Armazenamento. Também é possível remover conteúdo dos apps (como fotos, músicas e podcasts) ou apagar os apps que você não usa.
Lembrando que o upload das coleções será feito no iCloud sempre que o dispositivo se conectar ao Wi-Fi e a bateria estiver carregada. No iOS 11 ou posterior, a biblioteca também pode ser atualizada por meio da rede celular. O tempo necessário para as fotos e os vídeos serem exibidos em todos os dispositivos e em iCloud.com varia de acordo com a velocidade da Internet.
Tenha uma boa noite!